Die Organisation von Demonstrationen gegen den Vietnamkrieg, gegen die Bildung der großen Regierungskoalition und gegen die geplanten Notstandsgesetze steht im Mittelpunkt seiner Aktivitäten. Rudi Dutschke will zurück zu den Wurzeln von Marx und Luxemburg, er studiert deren Schriften, doch er sieht, »dass deren Analyse für Westeuropa ins Leere geht«. Im gleichen Maße, wie seine Popularität wächst, nimmt auch die Anzahl seiner Kritiker zu, auch aus den eigenen Reihen. 1966 heiratet er die aus den USA stammende Studentin Gretchen Klotz.

Bei einer Demonstration am 2. Juni 1967 gegen den Besuch des Schah von Persien wird der Student Benno Ohnesorg von einem Polizisten erschossen. Das ist der Beginn der Radikalisierung der Studentenbewegung, denn die Rufe nach Aktionen, auch unter Anwendung von Gewalt, werden immer lauter. Selbst Rudi Dutschke verwendet jetzt den Begriff »Kampfmaßnahmen«, obwohl er sich von terroristischen Aktionen deutlich abgrenzt. Später bezeichnet er sie als die »Zerstörung der Vernunft«.