In seine Zeit an der Spitze der Abteilung Terrorismus fielen die weltweit beachteten Strafverfahren gegen Mitglieder der „Hamburger Zelle“ wegen der Anschläge auf das World Trade Center in New York am 11. September 2001 sowie gegen die „Kofferbomber von Köln“. Zudem wurden unter seiner Verantwortung die Ermittlungen gegen die „Sauerlandgruppe“ sowie gegen die mutmaßlichen Mitglieder der „Düsseldorfer Zelle“ geführt, durch deren rechtzeitige Festnahmen schwere Terroranschläge in Deutschland verhindert werden konnten. Als Ständiger Vertreter des Generalbundesanwalts leitete Rainer Griesbaum nach dem Ende der Amtszeit von Generalbundesanwältin a.D. Professor Monika Harms bis zur Ernennung von Generalbundesanwalt Harald Range die Bundesanwaltschaft mit großer Umsicht und Geschick. In dieser Zeit traten die entsetzlichen Verbrechen der rechtsterroristischen Vereinigung „Nationalsozialistischer Untergrund (NSU)“ zu Tage, die in der Öffentlichkeit große Bestürzung und Beunruhigung auslösten. Bundesanwalt Griesbaum zog als kommissarischer Behördenleiter unverzüglich die Ermittlungen an sich und war seinen Mitarbeitern bei der Aufklärung der Taten ein Vorbild an Entschlossenheit, Verantwortungsbewusstsein und Kollegialität.